Nature: 堅牢で高スループットの水浄化システムのための 3D プリントされたメタマテリアル触媒

出典: 材料科学と工学

継続的な工業化やその他の人間活動により、染料、重金属、抗生物質などの有害な汚染物質により水質が深刻に悪化しています。現在の浄水システムは、ろ過、凝固、脱塩などの物理的および化学的プロセスを伴う、複数のプロセスと時間がかかります。物理的なろ過と化学反応は、通常、浄水プロセスの 2 つの異なる段階です。現在の研究は、それぞれ触媒開発と構造フレームワーク設計にも焦点を当てています。力学、輸送、触媒作用の結合により、複数の特性において相乗的な改善を達成することは困難です。システムレベルの性能向上を実現するために、機能性触媒と機械的フレームワークの統合設計を開発することが急務となっています。

メタマテリアルは、微視的スケールから巨視的スケールまで、特殊な物理的特性を実現するために柔軟に設計できる人工複合構造です。格子メタマテリアルの幾何学的基礎は、接続ロッドとカスタマイズされた穴を持つ周期的に配置された相互接続ユニットである原子格子の研究に由来しています。マイクロラティスメタマテリアルでは、ロッドユニットが機械的強度を決定し、細孔サイズの分布が流体/ガスの輸送に影響を与えます。そのため、堅牢かつ高スループットの輸送制御が求められる機械工学や生物・化学・環境分野で広く使用されています。しかし、従来の周期的マイクロ格子の幾何学的特性は高度に結合しており、相互に制約されているため、物理的特性の調整可能性が制限されます。

研究チームは、ダグラスモミにヒントを得たメタマテリアル設計アプローチを提案した。ダグラスモミは高さが 328 フィート (100 メートル) まで成長しますが、直径はそれよりずっと小さく (約 1.5 メートル) なります。この非常に高くて細い木には、風に耐えるかなりの強さと、根から先端まで水と栄養分を適切に移動させる仕組みが必要です。微細構造分析により、健全な樹木の成長を支える主な要因は、道管と繊維に由来する千鳥状/二峰性の細孔分布パターンであることが明らかになりました。チェッカーボードのような細孔は、限られた容積空間を材料輸送に使用するのに役立ち、一方、千鳥状のパターンは強度を向上させることができるサンドイッチ構造に似ているため、機械的特性と輸送特性を切り離し、機械的特性と輸送特性の相乗的な改善を実現します。チームは、ダグラスモミの二峰性細孔サイズ分布にヒントを得て、体心立方 (BCC) マイクロ格子の重なり戦略を使用して二峰性細孔を構築しました。この木材にヒントを得た重ね合わせ設計戦略により、メタマテリアル設計の自由度と、機械的特性および伝達特性の調整可能性が大幅に向上します。

下水処理システムのサポートフレームのサイズ、精度、強度、輸送、触媒接着能力に関する包括的な要件を満たすために、チームは選択的レーザー溶融法（SLM）に基づく3D印刷技術を使用して、ロッドの直径とオーバーラップ率が異なる316Lステンレス鋼のマイクロラティスメタマテリアルを製造しました。研究チームは、電気化学堆積プロセスによって鉄 (Fe) ベースのメタマテリアルの表面をコバルト (Co) で改質し、効率的な Co/SS 触媒と木材にヒントを得た構造上の利点 (最適化された堅牢性と高スループットの物質移動) を統合した効率的な下水処理システムを形成しました。したがって、構造設計と表面機能化を通じて、構造と機能を統合する画期的な学際分野が「メタマテリアル触媒」として定義され、新興のメタマテリアルの概念と、従来の材料分離の物理化学的特性の打破が組み合わされました。 Co/SS メタマテリアル触媒は、機械輸送触媒特性の調整可能性において優れた性能とスケーラブルな自由度を示します。メタマテリアル触媒は、材料に機械的特性と輸送特性の構造機能統合と、水浄化用途における非常に効率的な相乗触媒性能を付与します。

関連する研究結果は、「堅牢で高スループットな浄水のための木材にヒントを得たメタマテリアル触媒」というタイトルでトップジャーナル「ネイチャー・コミュニケーションズ」に掲載されました。責任著者は、香港城市大学の呂建院士、華中科技大学の宋波教授、華中科技大学の姚永剛教授です。張磊博士と博士課程学生の劉漢文がこの論文の共同筆頭著者である。

論文リンク:
https://www.nature.com/articles/s41467-024-46337-1

図 1. 木材にヒントを得たメタマテリアル触媒。 a) 天然のダグラスファー。 b) ダグラスファーの横断面の走査型電子顕微鏡 (SEM) による形態 (R、放射状、T、接線方向)。 c) 異なる直径の細孔が交互に配置されている様子を示す拡大 SEM 画像。 d) 大きな気孔と小さな気孔が交互に配置された気孔分布パターンの模式図。 e) 均一な細孔を持つ従来の周期的マイクロ格子の 3D 図と正面図。 f) 木材の微細構造にヒントを得た、二峰性の細孔を形成するマイクロ格子の重なり合いプロセスの模式図。 g) 木材にヒントを得た非周期的マイクロ格子の 3D 図と正面図。重なり合ったユニットには、互い違いの二峰性の孔があります。 h) コバルトイオン溶液中での 3D プリントされた SS ベースのメタマテリアルの電気化学堆積プロセスの概略図。 i) 3Dプリントと電気化学堆積プロセスを経て合成されたCo/SSベースのメタマテリアル触媒。 j) 優れた機械的堅牢性、高スループットフロー、および水浄化のための効率的な触媒作用を備えた、木材にヒントを得たメタマテリアル触媒システムの概略図。
図2. メタマテリアル触媒の物質移動応答。 a) 重なり方向に沿って配置され、上面を流体が流れる木材にヒントを得たメタマテリアルの概略モデル。 b) 異なる入口速度における木材に着想を得たメタマテリアルの見かけの透過率と重なり比の関係。 c) ロッドの直径と重なり率の関数としての相対透磁率の等高線図。 de) 従来のメタマテリアルと木材に着想を得たメタマテリアル内の流体速度分布のシミュレーション。 f) 局所速度の比較。 gh) は、それぞれ従来のメタマテリアルと木材に着想を得たメタマテリアル内のせん断速度分布をシミュレートしました。 i) 局所せん断速度の比較。 j) 異なる重なり比率と構造タイプにおける相対密度の関数としてのメタマテリアルの見かけの透過率の比較。 k) 従来のマイクロラティスとさまざまな木材にヒントを得たメタマテリアルの透過率に関する実験結果と計算結果。
図3. メタマテリアル触媒の水浄化能力と触媒メカニズム。 a) さまざまなメタマテリアル触媒による SMX の分解結果。 b) 異なる重なり比率を持つメタマテリアル触媒の正規化された劣化速度定数。 c) 総有機炭素（TOC）を測定することによる、70%オーバーラップメタマテリアル触媒水浄化システムにおける有機ミネラル化率の決定。 d) フリーラジカル消去実験によって得られたさまざまな活性物質の比率。 e) DMPO によって捕捉された活性種の EPR 信号と TEMP。 f) さまざまな反応システムの電流-時間曲線。水処理前後の木材に着想を得たメタマテリアル触媒中の g) Co および h) Fe の XPS 特性評価。 i) メタマテリアル触媒によるPMS活性化のメカニズムとCoとFeの強い相乗効果が提案されている。 j) 長期水処理装置の概略図。 k) SMX分解に対するCo/SSメタマテリアル触媒の長期性能。
図4. メタマテリアル触媒の堅牢性、耐久性、および適用性。メタマテリアル触媒の水処理能力は、a) さまざまなアニオンおよび HA 干渉下、b) pH 3 ～ 9、c) 揚子江の水および脱イオン水 (どちらも 20 ppm SMX を含む) で異なります。 d) メタマテリアル触媒の幾何学的特性。 e) トポロジカル幾何学、物理的特性、化学的特性に基づいた、水浄化のための木材にヒントを得たメタマテリアル触媒システムの設計。 f) 浄水に使用される一般的な材料の一般的な特性の比較。 g) 木材にヒントを得たメタマテリアル触媒の、マイクロ医療用ステントや小型水道管（左）から伸縮可能なフレキシブル構造（右）まで、さまざまな長さスケールでの応用例。
研究チームは、金属3Dプリント技術と電気化学堆積プロセスに基づいて、構造と機能が統合されたメタマテリアル触媒水浄化システムを開発しました。木材にヒントを得たメタマテリアル構造は、マイクロラティスの重なり合う戦略によって開発されており、マイクロラティスユニット間に多数のサブポアを作成できるため、堅牢性と表面積が向上します。従来の周期的マイクロ格子と比較して、70% の重なりを持つ提案されたメタマテリアル触媒は、強度が 3 倍、単位体積あたりの表面積が 3 倍、正規化された反応速度が 4 倍増加します。オーバーラップ戦略とそれに続くバイモーダル細孔の形成により、メタマテリアル触媒の堅牢性が大幅に向上します。重なりによって生成される多数の細孔と大きな表面積により、入口流体が構造内にゆっくりと浸透し、木材にヒントを得たメタマテリアル触媒内の細孔内でより高い速度と十分な接触反応が誘発されます。複数のプロセスを必要とし、時間のかかる浄水システムと比較すると、メタマテリアル触媒は、より高い効率、より低いコスト、およびより大きな拡張性を実現します。この新しく開発された木材にヒントを得たメタマテリアル触媒は、優れた機械的堅牢性、高スループットフロー、効率的な触媒能力を備えており、従来の浄水システムに代わるものとして、フロー触媒やその他の構造機能統合アプリケーションに前例のない発展をもたらすことが期待されています。

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