「科学レポート」：分子自己組織化3Dプリンティングが想像を覆す

この投稿はCoco Bearによって2022-4-29 20:40に最後に編集されました。

2022年4月、アンタークティックベアは、ハマド・ビン・ハリーファ大学（カタール）などの研究者らが「自己修復特性を持つ分子自己組織化単分子膜に基づくビルディングブロック3Dプリンティング」と題する研究をScientific Reports誌に発表したことを知りました。

Antarctic Bear は、研究を紹介する前に、まず「自己組織化」の概念を紹介したいと思います。自己組織化とは、基本的な構造単位（分子、ナノ材料、マイクロメートル以上のスケールの材料）が自発的に秩序立った構造を形成する技術を指します。自己組織化プロセスでは、非共有結合に基づく相互作用により、基本構造単位が自発的に組織化または集合して、一定の規則的な幾何学的外観を持つ安定した構造を形成します。（出典：百度百科事典）

この分子の自己組織化プロセスの基本原理は、自然界で高度な技術コンポーネントを作成するために非常に重要です。研究者らは、分子の「自己組織化特性」を利用して、既存の3Dプリンティングとは概念的に異なる分子自己組織化単分子膜（SAM）の原理に基づく有望な3Dプリンティング方法を提案し、実験的に実証した。研究者らが提案した分子ビルディングブロックアプローチは、液体-液体界面で金属イオンを介した有機分子の連続的な自己組織化を利用して、2次元および3次元構造を作成します。研究者らは、ジチオール分子を構成要素として使用して、ナノシートと3次元ロッドを印刷した。

分子自律型3Dプリンティングの原理<br /> まず、硫黄末端基の酸化を避けるために、高品質のジチオール SAM を金属基板上に作製します。ジチオール分子は現在、自己組織化 3D 印刷法に最適な材料です。化学反応により、金属原子が SAM の表面に付着します。第 2 段階では、ジチオール分子を含む別の溶液が、接触角ノズルを通して金属 SAM 構造の上に注入されます。溶液中の分子の一部は 2 番目の SAM 層を形成し、残りの分子は、前の SAM 層に吸着された銀金属原子との相互作用により、溶液とともに排出されます。新しく形成された SAM の表面も瞬時に金属原子で覆われます。ジチオール分子溶液を注入し、同時にノズルを引き上げることで、分子-SAMビルディングブロック法によって金属-SAMの周期的かつ連続的な多層構造を作成できます。提案された方法が機能することを実証するために、研究者らは、n-ヘキサンまたはエタノールに溶解したノニルジチオール（C9）分子を使用して概念実証実験を実施しました。（C9分子を含む液体は、流量650μl/分、垂直ノズル速度約0.2mm/秒で注入されました。）

△分子の自己組織化に基づく3Dプリントの原理。 (a) ジチオール分子を含む溶液を接触角ノズルを通して金属-SAM界面の上部に注入します。 (b) ジチオール分子溶液を注入し、同時にノズルを引き上げることで、周期的かつ連続的な金属-SAM多層構造を形成します。

実験的検証<br /> 具体的な実験資料については、記事末尾のオリジナルリンクをクリックしてご覧ください。
1. ヘキサン:
下の図は水-n-ヘキサン界面形成の実験写真を示しています。研究者らはまずノズルをSAM表面に近づけ、次にC9分子を含むヘキサン溶液を連続的に吐出し、ノズルを垂直上方に動かした。 C9 分子は、最初の SAM に吸着された銀原子との相互作用により、2 番目の単分子層を形成します。しかし、水とn-ヘキサンの極性の差が大きいためn-ヘキサンと水が混ざり合わず、金属原子は注入されたn-ヘキサン溶液に完全に浸透できず、分子は水とn-ヘキサンの界面でのみ金属原子によって結合されます。これにより、有限の厚さを持つ2次元ナノシートが形成されます。図cに示すように、水とn-ヘキサンの界面に生成されたナノシートは、泡の形で2つの液体を分離します。ノズルを上方に動かし、同時に 2 番目の液体を注入すると、ナノシートがさらに成長します。

△水-ヘキサン界面でC9分子によって形成された2次元ナノシートの光学画像。 (a) ノズルを基板に近づける、(b) C9-ジチオールヘキサン溶液を注入する、(c) C9-ジチオールヘキサン溶液を注入し、同時にノズルを引き上げる

2. エタノール:
下の図は、C9 分子の溶媒としてエタノールを使用して作成された 3D 構造です。この場合に作成されたオブジェクトには、n-ヘキサンを使用して作成されたサンプルと比較して明らかな構造上の違いがあります。研究者たちは、気泡構造の代わりに、横方向の寸法がノズルのサイズ（ノズルの特定の位置）によって決まる固体物体が得られることを発見しました。これは、エタノールが水と似た極性を持っているため、金属イオンが自己組織化分子の表面に完全に浸透して改質できるためです。

水-エタノール界面で△C9分子によって形成された3D構造の光学画像。 (a) ノズルが基板に近づき、(b) C9-ジチオールのエタノール溶液が注入され、(c) C9-ジチオールのエタノール溶液が注入され、同時にノズルが引き上げられる。

研究者らは、さまざまな特性評価ツールを使用して、3D プリントされたオブジェクトの構造的および熱的特性を研究しました。研究者たちは、印刷された物体の SEM 画像と AFM 画像を撮影し、XPS 化学分析を実施しました。また、印刷された構造に対してその場でのアニーリングを実施し、印刷された物体の熱特性を調査しました。（具体的な写真情報は記事末尾のオリジナルリンクからご覧いただけます）

3D プリントされたオブジェクトの自己修復特性<br /> 3D プリントされた物体の自己修復特性をテストするために、研究者たちは別々に印刷された 2 つの構造物を一緒に配置しました。両方の構造は、分子の溶媒として n-ヘキサンを使用して印刷されました。この場合、両構造の分子の硫黄末端基が銀イオンで飽和しており、物体間に静電反発力が生じているため、2 つの構造間で融合は発生しませんでした。次に、研究者らはヘキサン溶液を通して追加の分子を注入し、上部の物体の表面に不飽和分子を付着させた。マージは即座に行われ、オブジェクトは自己修復されます。この接着プロセスは銀と硫黄の結合の形成によるものと考えられています。これは、同じ効率と速度で印刷されたオブジェクトでも自己修復を実現できることを示しています。自己修復物体が管状構造を維持できることを確認するために、研究者らは以下の実験を行った。彼らはまずチューブのような構造を作り、チューブの中にガス泡を注入しました (a)。その後、追加の分子の注入が始まります。 2つの物体が再び結合し、気泡が上方に移動し始めます (b)。これは、印刷が完了した後も構築されたオブジェクトの管状構造が保存されたことを示しています。

△自己修復後に形成された管状構造の光学画像。 (a) 3D プリントされたオブジェクトを載せたノズルが基板上の 3D プリントされた構造に近づいています。黒い点は物体内部の泡です。（ｂ）これらの物体が接触すると、ｎ−ヘキサン溶液が注入される。（ｃ）これらの物体が自己修復機構により合体すると、溶媒を注入せずにノズルが垂直上方に移動します。これらのプロセス中に気泡は上方に移動し、自己修復後も物体の管状構造は変化しません。

要約と展望<br /> この方法は、溶液中の金属イオンによって媒介される、液液界面における有機分子の連続的な自己組織化の原理に基づいています。研究者らは、C9ジチオール分子を使用して概念実証実験を実施し、さまざまな特性評価ツールを使用して3Dプリントされたオブジェクトの構造的および熱的特性を研究しました。現在の分子ビルディングブロックの 3 次元方法は、今日の 3D 印刷の原理とは概念的に大きく異なり、より広い展望を持っています。たとえば、複雑な金属有機ハイブリッド構造の印刷などです。 3D プリントされたオブジェクトの自己修復は室温で外部トリガーなしで実現できるため、より複雑な構造を作成できる可能性があります。しかし、分子レベルでの印刷プロセスの制御など、克服すべき課題がいくつか残っています。

オリジナルリンク: https://doi.org/10.1038/s41598-022-10875-9

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