一生ソフト！ウェストレイク大学の周南佳氏のチームは、ハイドロゲルソフト電子デバイスの3Dプリントを初めて実現した。

出典: ウェストレイク大学

△ネイチャーエレクトロニクスがこの研究を表紙で報じた
2084年、あなたはほぼ100歳ですが、抗老化薬のおかげで肌は引き締まり、活力に満ちています。現時点では、脳コンピューターインターフェース技術はすでにかなり成熟しており、これを通じて、思考で株式取引口座を制御できます。これはSFかもしれませんが、生命は本当に電子機器とつながることができるのでしょうか?

人生は柔らかいが、機械は硬い。従来の電子機器は硬くて乾燥しており、人体に免疫反応を引き起こす可能性があります。

ソフトハイドロゲルは、この問題を解決するための最良の候補材料であると考えられていますが、カスタマイズ可能なソフト回路をハイドロゲルマトリックス内に効率的に構築する方法はまだありません。今回、ウェストレイク大学は、電子機器の部品をハイドロゲルのように柔らかくし、自由に印刷できるようにするという、根本的に新しいアイデアを提案しました。ウェストレイク大学のナンジア・ゾウ氏のチームが開発したこの技術は、ハイドロゲル支持マトリックスと銀ハイドロゲル複合導電性インクで構成されている。

△印刷中のハイドロゲル回路モデル
排除とつながり

生物としての人間と外部物質との関わりの歴史は、苦痛と屈曲の歴史である。

アメリカ、オクラホマ州の骨学博物館には、2,000年前のペルーの戦士の頭蓋骨が展示されている。骨には金属板が埋め込まれており、おそらく負傷後の修復のためだろう。当時の人類は、人体を「修復」するために外部の材料を使いたかったのだ。

△金属ブロックが埋め込まれたペルーの戦士の頭蓋骨。人体は「異物」を認識し、一定の拒絶反応を起こす。たとえば、骨折後の鋼鉄釘やインプラント歯などの最も一般的なインプラントは、人体によって拒絶される可能性があります。もう一つの例は人工内耳です。シリコンのような柔らかい素材でも拒絶反応を引き起こし、浮腫、圧痛、痒みなどを引き起こす可能性があります。

2013年12月18日、76歳のフランス人男性の胸に人工心臓が移植された。これは世界初の人工心臓移植手術だった。人工心臓は拒絶反応を抑える物質を使用していたが、75日後に「回路のショート」により心臓の鼓動が止まった。

電子機器が体内に入るという「恥ずかしさ」に直面している中、ハイドロゲルは、柔らかく強靭で、生体適合性に優れていることから、大きな期待が寄せられています。
グルメな人なら、ゼリー、冷麺、豆腐、タピオカティーのパールなど、ゲル状の物質に馴染みがあるはずです。ハイドロゲルはどこにでもあり、コンタクトレンズや子供が遊ぶための水晶泥にもなります。
技術的に言えば、ハイドロゲルは化学的または物理的な架橋によって親水性ポリマー鎖によって形成された 3 次元ネットワークです。水を完全に吸収しますが、水に溶けず、柔らかい質感を持ち、その物理的性質は生物組織に似ており、生体適合性が良好です。

従来のハイドロゲル電子デバイスは、一般的にハイドロゲルマトリックスと金属回路および電子部品の 2 つの部分に分かれています。簡単に言えば、回路はハイドロゲルで「包まれてカプセル化」されています。しかし、コア回路部分は依然として硬い金属で作られています。

異なるアプローチ

今回、周南佳氏の研究チームが達成した画期的な成果は、金属部分をハイドロゲル状態に「一体化」させ、硬いものを柔らかいものに変化させたことだ。研究チームは材料設計方法のブレークスルーを模索し、改良のためのアルギン酸カルシウム-ポリアクリルアミド二重ネットワークハイドロゲルを発見しました。

アルギン酸カルシウム-ポリアクリルアミド二重ネットワークハイドロゲルは、伸縮性と靭性が高く、一般的に使用されているハイドロゲルです。アルギン酸ナトリウムはカルシウムイオンとイオン架橋を形成できますが、ポリアクリルアミドネットワークはアクリルアミドモノマーと架橋剤の共有結合架橋によって生成されます。共有結合による架橋は、電子を共有することで結合する非常に強力な方法であると理解できます。

△アルギン酸カルシウム-ポリアクリルアミド二重ネットワークハイドロゲルは引張靭性が極めて強いが、これまで一般的に使用されていた方法は、アルギン酸カルシウムとポリアクリルアミドからハイドロゲル全体を1つのステップで合成する方法であり、柔軟性に欠けていました。

研究チームは、2 つのハイドロゲルの凝固を 2 つの独立したステップに分けました。最初にアルギン酸カルシウムを凝固させ、次にそれをマイクロゲル微粒子に「分解」します。このゲル粒子には、アルギン酸カルシウムのほか、アクリルアミドモノマー、架橋剤、フリーラジカル開始剤も含まれています。粒子サイズは約 20 ミクロンで、3D プリントの「インク」として使用できます。印刷が完了すると、ポリアクリルアミドは加熱によって硬化され、電子機器に最終的な形状を与えます。

△未硬化ハイドロゲルマトリックスに自由に回路を印刷マイクロゲル粒子は流動状態にあり、電子機器の「マトリックス」を印刷するために使用できます。マイクロゲル粒子を導電性にするように変更し、電子機器の回路部分を印刷するために使用できますか？これは少し空想的に聞こえるかもしれませんが、その後の探索プロセスはさらに魔法のようなものです。

実験を繰り返した後、研究チームは画期的な方法を発見しました。それは、マイクロゲル粒子を少量のミクロンサイズの銀フレークと添加剤と混ぜて導電性インク材料を作るというものでした。実際、研究チームはミクロンの銀フレークとマイクロゲル粒子、そして他の添加剤の混合比率を何度も試し、最終的に最高の性能を発揮する比率を見つけました。この導電性ハイドロゲルインクは、埋め込み印刷方式により、マイクロゲル粒子のマトリックス内に3次元構造を持つフレキシブル回路を自由に構築できます。

電子顕微鏡で見ると、微細化された銀薄片が毛細管のようにマイクロゲル粒子間の隙間に分布し、3Dソフトネットワークを形成し、そのような構造に電流が自由に流れるようになっています。銀フレークは主にハイドロゲル微粒子の界面に閉じ込められているため、インクの導電率は 1.4 x 103 S/cm まで高くなります。

△a) ハイドロゲル導電性インクの製造プロセスの概略図 (b) ハイドロゲル導電性インク印刷の概略図ハイドロゲルマトリックスとハイドロゲル導電性インクは「同じ根源」であるため、3D 印刷機内でより「調和して」機能します。ハイドロゲル導電性インクは、周囲のハイドロゲル支持基板との良好な共有結合架橋を実現できるため、超高伸縮性を実現します。

このように、ハイドロゲル電子デバイスの部品は、回路部分やマトリックス部分も含めてすべて柔らかいです。これらの材料はすべて、3D プリントする前は液体です。プリント後は、ハイドロゲルマトリックス内でアクリルアミドの共有結合重合を熱的に開始することで、内部回路をカプセル化した統合ハイドロゲル電子デバイスが得られます。

一生使えるソフト

「優しい心」は、何層もの試練を乗り越えることができなければなりません。この方法の実際の効果を検証するために、周南佳氏のチームは「慎重に」いくつかの実験モデルを作成して検証しました。

研究チームはまず、巻き数の異なる2次元インダクタと直径の異なる3次元ソレノイドインダクタを作製した。200kHzの試験周波数では、作製したハイドロゲルインダクタの電気的性能はシミュレーション値と基本的に一致しており、この方法が微細回路を作製する能力があることを証明した。

その後、チームメンバーは、赤色 LED ランプビーズをワイヤレスで点灯でき、伸ばしても機能するパッチ型ハイドロゲルインダクタデバイスの印刷を試みた。さらに、RFID（無線周波数識別、非接触型データ通信）ハイドロゲルデバイスも、埋め込み型 3D プリントを通じて取得できます。

△赤色LEDランプビーズをワイヤレスで点灯

△フレキシブル回路は、伸ばしても機能します。開発された組み込み3Dプリントの高度な自動化をさらに検証するために、チームは業界で一般的に使用されているピックアンドプレース方式を使用して、アクティブLEDデバイスをハイドロゲルサポートマトリックスに配置し、LEDに直接接続された3次元インダクタプリントを実現しました。つまり、電磁場を使用してエネルギーを受け取り、電圧を生成し、LEDを発光させることができる導電性コイルを印刷します。

アクティブ LED デバイスの表面を改質することで、デバイス全体に強力な共有結合架橋を生成し、100 回にわたる大きな引張および圧縮応力下でも効果を維持できるようになります。

△ピックアンドプレース方式を使用して、アクティブ LED デバイスをハイドロゲルサポートマトリックスに配置します。△LED に直接接続された 3 次元インダクタプリント。チームはこの方法を使用して、センチメートルサイズの全ハイドロゲル心電図電極も作成しました。ハイドロゲルマトリックスとインクの優れた柔軟性により、ハイドロゲル電極の電子伝導部分は人間の皮膚の表面に直接かつしっかりと接着することができ、それによってインピーダンスが効果的に低減され、3Dプリント電極は従来の市販の電極よりも高い解像度を示します。

△オールハイドロゲル心電図電極この方法の「究極の目標」は、生体と直接「つながる」ことであり、マウス実験でも大きな成果を上げています。

実験チームは、電気刺激を与えるために使用でき、簡単な手術でマウスの坐骨神経に巻き付けることができる全ハイドロゲル電極を準備しました。 1 Hz の周波数でのパルス電圧刺激により、3D プリントされた電極は、100 mV という低い電圧でマウスの脚の規則的で大きな角度の動きを引き起こすことができます。対照として使用されたイオン伝導性ハイドロゲル電極は、250mVの駆動電圧でマウスの脚にわずかな動きをかろうじて誘発することしかできなかった。

△マウス実験の「硬くて冷たい」金属電極に比べ、周南佳氏チームの「柔らかい」戦略はより目を引く。研究チームは、最初のアイデアから最終的な技術的実現までほぼ 2 年を費やしました。さまざまなブレークスルーは、研究チームのハイドロゲル材料と3Dプリント製造方法における長期にわたる蓄積と密接に関係しています。ウェストレイク大学の博士研究員であり、この論文の筆頭著者であるフイ・ユエ氏は、この一連の技術的手法は、埋め込み型電子機器の個別カスタマイズの分野で重要な役割を果たすことができると述べた。

おそらく2084年には、あなたの生活に繋がる電子機器は柔らかくて温かみのあるものとなり、テクノロジーの源泉は2022年の画期的な発明や試みにあるでしょう。

終わり

*本論文の共同責任著者は、西湖大学の主任研究員である周南佳氏と涛亮氏、および博士研究員の慧悦氏であり、共同筆頭著者は西湖大学の研究助手である姚元氏です。この研究はウェストレイク大学の材料科学公共実験プラットフォームに感謝の意を表します。
研究成果は、2022年12月20日早朝、「ソフトハイドロゲルエレクトロニクスの3次元印刷」と題するネイチャーエレクトロニクス誌の表紙記事として発表された。第一ユニットは、西湖大学工学部、浙江省3Dマイクロナノ加工および特性研究重点実験室、西湖大学未来産業研究センターです。論文の著者は全員西湖大学出身です。

一生ソフト！ウェストレイク大学の周南佳氏のチームは、ハイドロゲルソフト電子デバイスの3Dプリントを初めて実現した。

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