鄭州大学：大容量金属ナトリウムアノード用 V2CTxrGO-CNT MXene エアロゲルを 3D プリント

出典：北京永康楽業

ナトリウム金属陽極は理論容量が高く、酸化還元電位が低く、ナトリウム資源が豊富で価格が安いため、現在のエネルギー分野で徐々に研究のホットスポットになっています。しかし、Na 金属電池の実用化は、繰り返しの挿入/抽出プロセス中に Na デンドライトが成長することによって生じる低いクーロン効率と容量低下によって制限されています。新しいタイプの二次元層状材料であるMXeneは、その高い導電性、豊富な表面官能基、優れた親水性により、ますます注目を集めています。これまで、ナトリウム金属アノードにおけるMXeneの研究は主にTi3C2（またはTi3C2Tx）とその誘導体に焦点を当てており、他のMXeneはほとんど関与していません。したがって、ナトリウム金属アノードにさらに多くの MXene を試す必要があり、同時に in-situ および ex-situ テストと計算を組み合わせて、MXene 上のナトリウム金属の堆積の電気化学的挙動を体系的かつ詳細に研究し、ナトリウム金属アノードの電気化学的性能を向上させる必要があります。

最近、鄭州大学の王燁教授、徐俊民准教授、シンガポール工科デザイン大学の楊慧英教授が協力し、3Dプリント技術を用いて、三次元階層型多孔質構造のV2CTx/rGO-CNTマイクログリッドエアロゲルを金属ナトリウム負極として作製しました。 V2CTx MXene 誘導ナトリウム沈着の熱力学的および運動学的挙動メカニズムを研究するために、in situ TEM および in situ 光学顕微鏡、ex situ SEM 特性評価、および密度汎関数理論シミュレーション (DFT) が使用されました。
図 1. 3D プリントされた V2CTx/rGO-CNT マイクロ格子エアロゲル電極の作成の概略図。
3Dプリント技術で作製されたV2CTx MXeneマイクログリッド構造は、ナトリウム金属アノードに適用され、以下の特徴を持っています：（1）3DプリントされたV2CTx / rGO-CNT階層的多孔質構造スケルトンは比表面積が大きく、電流密度を効果的に低減し、豊富なナトリウム金属核形成部位を提供し、それによってナトリウムデンドライトを抑制します。さらに、3D プリントでは人工的に調整可能な厚さを簡単に作成できるため、金属ナトリウム負極の表面容量が効果的に向上します。（２）３ＤプリントされたＶ２ＣＴｘ／ｒＧＯ−ＣＮＴの相互接続された導電性骨格は電子伝導性を向上させ、階層的かつ秩序だった人工多孔質構造はイオン移動速度を効果的に加速し、反応速度論を改善する。一定の機械的強度を備えた 3D プリントされたスケルトンは、電極全体を強力にサポートし、サイクル中の電極の完全性を保証します。（３）さらに重要なのは、V2CTx MXeneには豊富な官能基（-O、-F）があることです。DFT計算によると、これらの官能基はNaと強い結合エネルギーを持っています。例えば、FとNaの結合エネルギーは-0.77 eV、OとNaの結合エネルギーは-1.02 eVですが、グラフェンとNaの結合エネルギーはわずか-0.06 eVです。そのため、V2CTx MXene はナトリウム親和性が極めて高く、金属ナトリウムの均一な沈着を効果的に誘導することができます。（4）その場TEM試験により、V2CTx/rGO-CNT上への金属ナトリウムの堆積は、金属ナトリウムがrGOによって移動し、V2CTx MXeneナノシートを中心として核形成し、その後成長して周囲の金属ナトリウムと融合するプロセスであることが示されました。 3D プリントされた V2CTx/rGO-CNT がナトリウム樹状突起を効果的に抑制する能力が、in situ 光学および ex situ SEM によって実証されました。

図 2. 3D V2CTx/rGO-CNT マイクロメッシュ電極の構造特性。
電気化学試験の結果、調製したNa@V2CTx/rGO-CNTアノードは2mAcm-2および10mAhcm-2で3000時間安定してサイクルできることがわかりました。また、5mA cm-2、50mAh cm-2の大容量で900時間以上安定してサイクル動作が可能です。関連する研究結果は、「高面積容量の安定したナトリウム金属アノードのための3Dプリント親水性V2CTx / rGO-CNT MXeneマイクログリッドエアロゲル」というタイトルで、トップクラスの国際ジャーナルACS Nanoに掲載されました。鄭州大学の2020年修士課程の学生である王紫軒氏が、この論文の筆頭著者です。鄭州大学の王燁教授、徐俊民准教授、シンガポール工科デザイン大学の楊慧英教授が共同責任著者です。

図3. V2CTx/rGO-CNT電極の電気化学的性能試験。
図 4. Ex situ SEM テストと in situ 光学顕微鏡画像による、V2CTx/rGO-CNT 電極上への金属ナトリウム陽極の堆積挙動の研究。
図 5. V2CTx/rGO-CNT 電極上への金属ナトリウムの堆積中の形態変化のその場 TEM 分析。 Na と C (グラフェン)、F (V2CF)、O (V2CO) の結合エネルギーを DFT を使用して計算しました。

3D プリント技術で設計された V2CTx/rGO-CNT マイクログリッド電極は階層的な多孔質構造を持ち、大きな比表面積を提供して電流密度を低減し、電気めっき/剥離プロセス中に構造安定性を維持します。 V2CTx MXene の表面の官能基はナトリウム親和性が良好で、ナトリウムの均一な沈着と成長を効果的に誘導できます。したがって、調製された V2CTx/rGO-CNT は、ナトリウム金属アノードとして優れた電気化学的性能を示します。この研究は、親ナトリウム性の V2CTx/rGO-CNT マイクロ格子エアロゲル電極上の優れたナトリウム沈着化学を解明するだけでなく、3D 印刷法を使用して高度なナトリウム金属アノードを調製するための新しい方法も提供します。

記事リンク: http://www.biofabrication.cn/a/news/xueshu/2022/1019/1075.html

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