放射冷却コーティング用の 3D プリント中空シリカナノ粒子

出典: 熱放射とマイクロナノフォトニクス

デバイス温度は半導体光電子デバイスに影響を与える重要な要素です。太陽電池の動作中、上部の金属電極が太陽光を吸収して温度が上昇し、太陽電池の効率と寿命に重大な影響を及ぼします。著者らは、3D 印刷技術を使用してこれらの小さな電極に放射冷却材料を統合し、電極の局所的な熱管理を実現して、太陽電池などの屋外光起電装置のエネルギー効率の可能性を高めたいと考えています。この目的のために、著者らは 3D プリント可能な中空シリカナノ粒子 (HSNP) 合成技術を提案しました。ナノ粒子は、in situ ゾルゲルエマルジョン法を使用して合成され、その後、これらの HSNP は、ポリビニルピロリドン (PVP) の混合濃度と分子量を慎重に選択して、印刷可能なペーストに配合されました。複雑な 3D 微細構造や異なる曲率を持つ表面への応用が期待されています。

研究内容
3D プリントの登場により、多面的な物体のさまざまな表面に沿ってターゲット材料を適合的に堆積するための多目的プラットフォームが提供されます。適切に選択されたバインダーを添加することにより、溶融堆積モデリング（FDM）を使用して、平面（図1（a））と傾斜面（図1（c）および（d））の両方にHSNPを正確にマイクロパターン化できます。 FDM技術で作成された線幅330μmの蛇行パターンを図1(d)に示します。上記のテストは、3D 印刷技術を使用してマイクロ電極上に HSNP 材料をコーティングすることが可能であることを証明しています。

図 1. 3D プリント可能な HSNP の概念図。 (a) 概念図、(b) シリコン基板上に印刷された HSNP からなるライン (幅約 330 μm)、(c) 3D 印刷された写真、(d) 傾斜した物体の 3D レンダリング画像。
著者らは、高い太陽光反射率と熱放射率を示す中空シリカ粒子で構成された放射冷却材料を提案している。 HSNP の中空形態により、太陽光スペクトルの後方散乱が増加し、太陽光反射率が極めて高くなります。積層された NP の総反射率は、個々の NP の前方散乱分布と後方散乱分布の寄与を計算することによって決定されました。 NPが球形であると仮定すると、その散乱分布（𝜃）は方位角に応じて定義されます（図2（a））。図2(b)は、単一のHSNPと直径500nmのシリカNPの計算された散乱分布を示しています。次に著者らは、3D充填HSNPとシリカNPの統合光線波光学シミュレーションを実行し、その厚さを50μmまで拡張しました（図2（c））。 HSNP の反射率はシリカ NP の反射率よりも 0.013 パーセントポイント高いことがわかります。この反射率の向上は、主に個々の HSNP の増幅された後方散乱特性によるものです。

図 2. HSNP の反射特性。 (a) 単一 NP の角度散乱分布の模式図。(b) 単一 HSNP とシリカ NP の正規化された角度散乱分布。(c) 異なる厚さの HSNP とシリカ NP に基づく層のシミュレートされた反射率値。
著者らはさらに、HSNPサンプルの走査型電子顕微鏡（SEM）画像を比較することにより、粒子の分散レベルを定性的に評価した（図3（c））。分子量の低い PVP 分子は反発力が不十分で、粒子の凝集を引き起こします。対照的に、分子量が過剰な PVP 分子は分散剤から結合剤に変化し、粒子の凝集を引き起こします。分子量55,000、総反応質量37.8gのPVP 25mgを使用した場合に、最良の粒子分散が得られました（図3(c)の左から3番目の画像）。その後、確立したPVP条件に基づいて、FDM 3Dプリント（図3（d））とスプレー（図3（e））を使用しました。準備されたサンプルは両方とも、超白色で反射防止の表面を備えています。テスト結果では、スプレーコーティングされた HSNP と 3D プリントされた HSNP の両方がほぼ同じ太陽光反射率と放射率の値を示し、この放射材料がさまざまな用途に使用できる汎用性があることが示されました。
図 4 は、HSNP とシリカ NP、およびさまざまな参照物質の太陽光反射率と熱放射率の測定値を示しています。太陽スペクトルでは、HSNPベースのサンプルの平均反射率は約0.98に達し、シリカNPと白塗料をベースにしたサンプルをそれぞれ約0.1と0.18上回っており（図4（c））、HSNPが優れた放射冷却性能を持っていることを示しています。

図4. 各種放射冷却材料のスペクトル分析。 (a) HSNPおよびシリカNPコーティングされたシリコンの測定された拡散反射スペクトル。（b）各種冷却材の反射率と放射率の値。（c）材料の平均太陽光反射率。（d）材料の平均熱放射率。
最後に、著者らのチームは同じサンプルに対して終日の屋外冷却実験を実施し、サンプルに取り付けられた熱電対を使用して時間と温度のデータを記録しました。太陽放射照度を含む実験結果を図5(a)に示します。ピーク太陽放射照度（928 W/m2）では、HSNP はシリコン基板を周囲温度より 2.6 °C 低い温度まで冷却しました。対照的に、基準シリカ NP、PDMS/Ag ペースト、白色塗料、白色アクリルでは、温度がそれぞれ 5.6、19.6、10.7、11.8 °C 上昇しました。実験結果によると、HSNP を印刷したシリコン基板は、基準となるコーティングされていないサンプルよりも平均温度が約 5°C 低く維持されています (図 5(b))。
図5.屋外実験結果(a) パッシブ冷却材の温度と時間の関係。挿入図はサンプル写真で、左から右に、HSNPコーティング、シリカNPコーティング、白ペイントコーティング、アクリル、PDMS/Agスラリーコーティング、ベアシリコン樹脂基板サンプルです。(b)ベアおよびHSNPプリント（充填率10％）シリコン基板の温度の時間変化
結論と展望<br /> 中空シリカナノ粒子（HSNP）材料を3Dプリント技術に適用するために、著者チームはHSNP放射冷却コーティングの製造プロセスとコーティング特性を研究しました。まず、著者らは、in situ ゾルゲルエマルジョン法を使用して、直径が 400 ～ 700 nm、シリカシェルの厚さが約 100 nm の HSNP を合成しました。この研究では、HSNP の中空形態により太陽光スペクトルの後方散乱が増加し、太陽光反射率が極めて高くなることが示されました。その後、これらの HSNP は正確な濃度と分子量の PVP と組み合わされ、3D プリント可能なペーストが生成されました。得られた PVP 結合 HSNP のスペクトルは、分光光度計とフーリエ変換赤外 (FTIR) 分光計を使用して UV から中赤外波長でさらに取得され、散乱分析を実行して HSNP の太陽光反射率を解明しました。最後に、著者らは HSNP サンプルの放射冷却能力をテストするために屋外実験を実施し、シリカ NP、銀ペースト、市販の白色プラスチック、塗料を使用した参照サンプルとその性能を比較しました。さらに、レオロジーおよび粘度の測定により、開発された材料は 3D ファセットオブジェクトのコンフォーマル印刷に適用できることが示されています。

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