高熱伝導性複合材料への3Dプリント技術の応用！

著者: Xiang Lixue1、Tang Bo1、Zhou Gang1、Dai Xuming1、Wang Erke1、Jiang Tao2、Wu Xinfeng3
連絡先著者: Wu Xinfeng 教授、[email protected]
ユニット: 1. 杭州維健新材料科技有限公司 2. 上海海事大学商船学院 3. 上海第二工科大学エネルギー材料学院出典: 中国プラスチック

5G時代の到来とともに、電子機器はより統合され、より機能的になる方向へ急速に発展しています。高電力条件下で動作する場合、電子機器はデバイス内部で大量の熱を発生します。熱が時間内に逃がされない場合、機器に安全上の危険をもたらします。統計によると、電子機器の故障の55％は、許容値を超える温度が原因です。したがって、電子機器の熱管理性能は、その発展を制限する重要な要因の1つです。

電子部品用としては、ポリマーベースの熱伝導性複合材料は、独特の構造と、変更や加工が容易な特性を備えており、他の材料とは比較にならない、代替不可能な優れた特性を備えています。しかし、一般的に言えば、高分子ポリマーは熱伝導率が低く、その熱伝導率は一般に 0.5 W/(m•K) 未満です。高熱伝導性フィラー（金属、カーボン、セラミック）を単に添加するだけで、ポリマーベースの複合材料の熱伝導率を効果的に高めることができますが、接触熱抵抗も大きくなります。そのため、熱伝導性フィラーの3次元ネットワーク連結構造を構築することで、複合材料の熱伝導率を大幅に向上させることができます。現在、三次元ネットワーク構造を構築する主な方法としては、発泡法、凍結乾燥配向法、磁気配向法、力配向法、静電植毛法、3Dプリント法などがあります。

論文リンク: http://html.journal.founderss.cn ... du=1&hideFootnote=0

3D プリント技術では、加熱と溶融、レーザー焼結、光硬化によって材料を層ごとに積み重ねます。従来の処理方法では実現が難しい複雑な構造を、オンデマンドで設計して準備できます。熱溶解積層法ではワイヤ材料を使用し、選択的レーザー焼結法では粉末材料を使用します。業界で一般的に使用されているポリマー原材料のほとんどは粒子状であり、フィラメントや粉末にするには二次加工が必要であり、3D プリント消耗品の使用コストが増加します。従来の加工方法では、プレート、チューブ、シートなど、特定の形状の熱伝導性製品しか加工できません。

外観面でも内部構造面でも、3D プリント技術は熱伝導性製品の多様性を大幅に拡大することができます。従来、ポリマーマトリックスに熱伝導性フィラーが添加されていましたが、熱伝導性フィラーの配向を制御できなかったため、複合材料の熱伝導性を高めるには、熱伝導性フィラーの含有量を増やすしかありませんでした。熱伝導性を高めると同時に、複合材料の内部熱抵抗も大幅に増加しました。そのため、この方法では熱伝導性の向上にはまだ比較的限界があります。 3D プリント技術は、熱伝導性フィラーの配向構造を効果的に制御し、3 次元ネットワーク構造を作成することもできるため、熱伝導性複合材料にとって非常に有益です。

3D 印刷技術は、熱伝導性複合材料により完全な配向構造を与え、複合材料の熱管理性能を効果的に向上させ、バッテリーの熱管理、電子パッケージング、熱インターフェースの放熱、航空宇宙などの分野での熱関連のアプリケーションを提供します。現在、3Dプリント技術の熱伝導性複合材料に使用される3Dプリント材料には、ポリマー材料、金属材料、セラミック材料などが含まれます。光硬化性樹脂、ポリ乳酸（PLA）、アクリロニトリルブタジエンスチレン（ABS）、ポリフェニレンサルファイド（PPS）、ポリウレタン（PU）、ポリアミド（PA）、ポリエーテルエーテルケトン（PEEK）などのさまざまなポリマーをベースにした熱伝導性材料は、ラジエーター、熱交換器、または金型加工材料（通常、システム間で熱交換が必要な場所）に使用できます。金属同等品と比較して、軽量、加工性が強く、コストが低く、強度が高いなどの機能上の利点があります。そこで、本稿では、図1に示すように、主に炭素繊維型熱伝導性複合材料、グラフェン型熱伝導性複合材料、カーボンナノチューブ型熱伝導性複合材料、窒化ホウ素型熱伝導性複合材料、液体金属型熱伝導性複合材料などを含む、3Dプリント技術によるさまざまなポリマー複合熱伝導性フィラーの製造および形成のプロセスを紹介します。 3Dプリント法で作製した熱伝導性複合材料は、低い熱伝導性フィラー量でより大きな熱伝導率を得ることができる。
図1 異なるフィラーベースを持つ3Dプリントされた熱伝導性複合材料
3Dプリント熱伝導性複合材料の研究の進歩

1.1 炭素繊維熱伝導性複合材料
カーボンファイバー（CF）は、主に炭素で構成された特殊な繊維です。 CF の分子構造はグラファイトとダイヤモンドの中間です。炭素繊維は軽量で繊維密度が高く、引張強度が高いことに加え、通常の炭素材料と同様に高い電気伝導性と熱伝導性も備えています。炭素繊維材料はさまざまな利点があるため、現代の産業で広く使用されています。炭素繊維熱伝導性複合材料の熱伝導率は、通常、金属材料とポリマー材料の熱伝導率の中間であり、炭素繊維の含有量とマトリックス材料の選択に応じて熱伝導率を調整できます。炭素繊維熱伝導性複合材料の製造工程では、炭素繊維と熱伝導性ポリマーマトリックスを混合する方法が一般的に使用されていますが、無秩序な熱伝導性フィラーは熱抵抗を増加させ、それによって熱伝導性の向上が制限されます。 3D プリント技術は、3 次元の炭素繊維構造を構築して、繊維の配向を高め、熱伝導経路を増やすことができます。炭素繊維複合材料は、その極めて配向した構造により、異方性カスタマイズされた機械部品の放熱の分野で使用することができます。また、炭素繊維は一定の構造強度も備えているため、一部の構造熱伝導部品の製造にも使用できます。 Jiらは3Dプリント技術を用いて方向性構造を持つ炭素繊維/酸化アルミニウム/シリコーンゴム複合材料を作製した。作製の概略図を図2に示す。 CFsを12%（体積分率、以下同じ）添加し、アルミナフィラーを30%添加した場合、複合材料の熱伝導率[7.36 W/(m•K)]は、同じ組成の鋳造複合材料の熱伝導率[4.22 W/(m•K)]よりも高い熱伝導率を示した。これは、3Dプリント技術が炭素繊維の配向構造を構築し、アルミナ粒子との相乗効果により界面熱抵抗が効果的に低減し、複合材料の熱伝導性が向上することを示しています。

図2 炭素繊維/酸化アルミニウム/シリコーンゴム複合材料の製造プロセス表1は、3Dプリント法で製造されたさまざまな種類の炭素繊維複合材料を示しています。表から、3D プリントで作成された複合材料の熱伝導率が向上していることがわかります。 3D プリント技術により、複合材料に多数の配向フィラー構造が付与され、熱伝導率の向上に大きな促進効果をもたらします。 3D プリントによる炭素繊維熱伝導性複合材料の製造も、単一の炭素繊維/ポリマープリントフィラーから、複数の熱伝導性フィラーマトリックスの調整された方向へと徐々に発展しています。たとえば、h-BN の粒子構造を使用して炭素繊維の重なりを埋め、多孔性を低減します。 3Dプリントされた炭素繊維複合材料の場合、トウまたは粉末中の炭素繊維の均一な分散を確保することが重要なポイントです。均一な分散により、炭素繊維と樹脂界面の接触熱抵抗を効果的に低減し、炭素繊維の配向を最大限に活用できます。
表1 3Dプリントで作製されたさまざまな種類の炭素繊維複合材料
1.2「グラフェン系熱伝導性複合材料」
新しいタイプの二次元材料であるグラフェンは、熱伝導率が非常に高く、熱伝導性が優れているため、高熱伝導性複合材料を得るための充填剤としてよく使用されます。 3D プリンティング技術は、グラフェンの配向を制御し、既存の電子機器のグラフェンフィルムヒートシンクの面外熱伝導率を向上させ、電子機器の安全性能を保護します。 Guo らは、グラフェン充填熱可塑性ポリウレタン (TPU) 複合材料を作製するためのシンプルで経済的な 3D プリント法を提案しました。作製プロセスを図 3 に示します。これは、グラフェンの良好な配向の異方性構造設計と、印刷パラメータを細かく制御することで実現されるマルチスケールの高密度構造によるものです。 3D 印刷プロセス中、グラフェン片は、押し出しによって生成されるせん断力と基板 (または下層) による圧縮効果により、厚さ方向に非対称に配置された構造を形成する傾向があります。印刷パラメータを適切に調整することで、ギャップとインターフェースの問題が効果的に解決されました。グラフェン含有量が 45% (質量分率) の場合、垂直配向グラフェン/TPU 複合材料の貫通面 TC は約 12 W/(m•K) となり、多くの従来の粒子強化ポリマー複合材料の TC を上回ります。さらに、有限要素法は、効率的な熱伝達のための異方性構造設計の重要性を確認します。この研究は、バッテリーの熱管理や電気パッケージングなどのスケーラブルな熱関連アプリケーション向けに、3D プリントされたグラフェンベースのポリマー複合材料を開発する効果的な方法を提供します。
図3 グラフェン充填熱可塑性ポリウレタン複合材料の合成の概略図。3Dプリント中にノズルによって生成されるせん断力により、充填材は3Dプリント経路に沿って規則的に整列します。つまり、異方性充填材はプリンタノズルの移動方向に沿って配向される傾向があります。表2は、3Dプリントによる高熱伝導性グラフェン複合材料の製造に関する研究結果を示しています。表から、3Dプリントで製造されたグラフェン熱伝導性複合材料は優れた熱伝導性を持っていることがわかります。整然と配列したフィラー構造は、複合材料の熱伝導率の向上に非常に有益です。グラフェンと他の充填剤の相乗効果は、より優れた特性を得るために材料を改質するために広く利用されてきました。このような混合ネットワークは、フィラー間の熱抵抗を大幅に低減し、材料の熱伝導率を効果的に向上させることができます。しかし、グラフェンとハイブリッドフィラーによる熱伝導率の向上に関する研究はまだ限られており、相乗効果のメカニズムは十分に明らかになっていません。
表2 3Dプリントで作製されたさまざまなタイプのグラフェン複合材料 1.3 カーボンナノチューブ型熱伝導性複合材料
カーボンナノチューブの熱伝導率は2500〜6000 W/(m•K)であり、熱伝導性ポリマー複合材料に広く使用されています。カーボンナノチューブをポリマーに添加して均一に分散させ、3Dプリント技術を使用して形状に印刷することで、複合材料の熱管理性能が向上するだけでなく、複合材料の機械的特性もある程度向上させることができます。カーボンナノチューブ型熱伝導性複合材料は、熱伝導分野だけでなく、電磁波シールド分野でも活用できます。 Shengyou Pan 氏と他の学者は、3D プリンティングを使用して PPS/CNT-MIP 複合材料を準備しました。図4はPPS/CNT-MIPsフィラメントの製造プロセスの概略図である。研究者らは、PHMI、MMA、NDM、AIBN、MEKの混合物を三つ口フラスコ内の水浴に入れた。反応物をメタノールに注いで再沈殿させ、濾過・乾燥してMIPを得た。次に、MIPとカーボンナノチューブを一定の割合で混合し、クロロホルムに加え、超音波振動処理した後、吸引濾過によりPPS粒子とカーボンナノチューブ被覆MIPを得る。最後に、準備した PPS/CNT-MIP フィラメントを押し出し機に注ぎます。研究の結果、カーボンナノチューブが 0.9% (質量分率) の場合、複合材料の熱伝導率は 0.26 W/(m•K) であることがわかりました。
図4 PPS/CNT-MIPsフィラメントの製造プロセスの概略図。表3は3Dプリントで製造された複合材料/CNTを示しています。表のデータによると、フィラー含有量は複合材料の熱伝導率に大きな影響を与えます。効果的な熱伝導性フィラーとしてのカーボンナノチューブは、マトリックスの熱伝導性を向上させる際に、2 つの点を考慮する必要があります。1 つはポリマー中のカーボンナノチューブの分散であり、もう 1 つはポリマーとカーボンナノチューブの界面の結合能力です。 Shengyou Pan は 3D プリントを使用して PPS/CNT-MIP 複合材料を製造しました。カーボンナノチューブ含有量が0.9％（質量分率）の場合、複合材料の軸方向熱伝導率は0.26 W/(m·K)に達します。これはすべてカーボンナノチューブの高い熱伝導性によるものです。カーボンナノチューブコーティングされたMIPはポリフェニレンサルファイド内でより均一に分散されており、3Dプリントで製造された複合材料内のマトリックスとカーボンナノチューブ間の結合力が大幅に増加し、妨げのない熱伝導経路の形成に役立ち、熱伝達の熱抵抗を低減し、PPS / CNT-MIP複合材料の熱伝導率を向上させます。 Lučić Blagojević が 3D プリントを使用して作成した PA/MWCNT 複合材料は、5% (質量分率) の MWCNT を充填した場合、最大 0.33 W/(m·K) の熱伝導率を持ちます。フィラー含有量が低いと、マトリックス内に熱伝導経路を構築できません。含有量が徐々に増加すると、熱伝導キャリアとして機能するカーボンナノチューブ間の接触も増加し、より優れた熱伝導ネットワークを形成できます。さらに、この研究では、MWCNT-COOH フィラーを使用した複合材料の熱伝導率は、MWCNT 複合材料の熱伝導率よりも大幅に高いことも判明しました。これは、極性基⁃COOHによる多層カーボンナノチューブの改質により、MWCNTと比較して熱伝導性フィラーとポリマーマトリックス間の相互作用が増加し、マトリックス内のカーボンナノチューブの分散問題が効果的に解決されるためです。均一に分散したカーボンナノチューブは、複合材料の熱伝導率を大幅に向上させることができます。 Yue Yuan らは、3D プリントにおける複合材料の熱伝導率に対するカーボンナノチューブ、窒化ホウ素、アルミナの影響を比較しました。結果は、カーボンナノチューブが他の 2 つの充填剤よりも特定のポリマーの放熱能力を高めることができることを示しています。その理由は、カーボンナノチューブは熱伝導率が極めて高く、ポリマーマトリックスを接続する接続チャネルとして機能し、熱伝導性の3次元ネットワークを構築し、放熱性を高めることができるからです。

表3 3Dプリントで作製されたさまざまな種類のカーボンナノチューブ複合材料カーボンナノチューブの配列構造も複合材料の熱伝導率に大きな影響を与え、材料の構造は材料の性能に影響を与えます。 Feng Wang 氏と他の研究者は、3D プリントと方向性凍結を組み合わせて、層状かつ均一に配置された管状の形状を持つ CNT/CNF 複合材料を製造しました。複合材料の外層は絶縁性・断熱性に優れたCNFS、内層は高熱伝導性のカーボンナノチューブです。この特殊構造により、チューブ内部に沿った熱放散を誘発することができ、面内熱伝導率は0.302 W/(m·K)です。これら 2 つの方法が連携して機能し、複合エアロゲルに高密度で均一に整列した多孔質構造を与えます。効果的な3次元熱伝導ネットワークを形成し、熱損失を低減します。この複合材料は、軽量で熱伝導性に優れた熱伝導インターフェース材料として広く使用されています。

要約表のデータから、カーボンナノチューブの含有量が少ない場合、熱伝導性粒子は効果的な熱伝導経路を形成できないと結論付けることができます。フィラー含有量が増加すると、熱伝導率が増加し、最終的にピーク値に達します。複数の方法と 3D プリントを組み合わせることで、ポリマーマトリックス内のカーボンナノチューブの分散が相乗的に促進され、複合材料の熱伝導率が向上します。窒化ホウ素などの無機非金属熱伝導性フィラーと比較すると、カーボンナノチューブはより明らかな熱伝導性の利点を持っています。しかし、マトリックス内での分散の難しさという問題をどのように解決するかについては、さらなる検討が必要です。

1.4 窒化ホウ素熱伝導性複合材料
さまざまな熱伝導性フィラーの中でも、窒化ホウ素は、化学的安定性、絶縁性、高熱伝導性、高弾性率などの利点があるため、非常に有望な絶縁性熱伝導性フィラーであると考えられています。同時に、顕著な異方性熱伝導率を示し、面内方向の熱伝導率 [600 W/(m∙K)] は面外方向の熱伝導率 [30 W/(m∙K)] よりもはるかに高くなります。したがって、窒化ホウ素ポリマー熱伝導性複合材料を調製する場合、窒化ホウ素フィラーを調整して熱伝達方向の熱抵抗を最小限に抑え、より高い平面熱伝導率を得る必要があります。窒化ホウ素材料は、優れた機械的、熱的、電気的特性を備えており、航空宇宙および防衛製造分野での応用の可能性を秘めています。 3D プリント技術は、窒化ホウ素フィラーの整然とした配列を効果的に実現し、熱伝導性複合材料の熱伝導率を大幅に向上させ、さらには材料のその他の特性も向上させることができます。図5は、3Dプリントされた熱可塑性ポリウレタン（TPU）/窒化ホウ素（BN）複合材料の製造の概略図である。 Gao らは、3D 印刷技術によって熱可塑性ポリウレタン / 窒化ホウ素ナノシート複合材料を調製しました。結果は、熱可塑性ポリウレタン/窒化ホウ素ナノシート複合材料の熱伝導率は主にノズル径/層厚の比率に依存し、印刷速度にはほとんど依存しないことを示しています。ノズル径を大きくするとノズル内部の絶対的な力が減少し、窒化ホウ素の配向度が低下する一方で、印刷速度を上げても窒化ホウ素の配向度にほとんど影響がないと研究者らは考えています。実験の結果、特定のノズルでは、印刷速度を上げて層厚を減らすと窒化ホウ素ナノシートの配向性を改善できるものの、印刷速度が速すぎると印刷欠陥が発生しやすく、層厚が薄すぎると隣接するフィラー間の剥離や密度の低下を引き起こす可能性があることが判明しました。

図 5 3D プリント熱可塑性ポリウレタン/窒化ホウ素ナノシート複合材料の製造の概略図。表 4 は、3D プリント技術で製造されたさまざまな種類の窒化ホウ素熱伝導性複合材料を示しています。材料の性能はその構造に依存します。3D 印刷技術を使用して窒化ホウ素熱伝導性複合材料を調製する場合、その熱伝導率に影響を与える要因には、窒化ホウ素フィラーの粒子サイズと充填量、および 3D 印刷装置のさまざまなパラメータが含まれます。 Liらは3Dプリント技術を使用して、アイソタクチックポリプロピレン/六方晶窒化ホウ素熱伝導性複合材料を作製しました。彼らは、窒化ホウ素の粒子サイズが大きいほど、マトリックス内の配向度が高くなり、熱伝導率が高くなることを発見しました。 Chenらは3Dプリント技術を使用してポリアミド/六方晶窒化ホウ素熱伝導性複合材料を作製し、Leeらは磁場支援3Dプリントを使用してUV樹脂/六方晶窒化ホウ素熱伝導性複合材料を作製しました。実験結果によると、マトリックス内の窒化ホウ素フィラーの充填量が増加すると、熱伝導性複合材料の熱伝導率も徐々に向上することが示されました。 Liuらは、まず異なる含有量のBNとAl2O3を液体PDMSと混合し、2時間撹拌した後、硬化剤と触媒を徐々に加え、撹拌して脱気し、3Dプリントを行った。適切に配向された BN プレートは効果的な熱伝導チャネルを構築し、Al2O3 粒子と結合して適切に接続された熱伝導ネットワークを形成します。同時に、Al2O3 粒子の存在により BN プレートの粘度が増加し、配向度がさらに高まります。フィラー配向とハイブリッドフィラーの複合効果は、材料の熱伝導率を向上させる相乗効果があり、熱界面抵抗を効果的に低減します。したがって、3D 印刷技術を使用して窒化ホウ素熱伝導性複合材料を調製する場合、窒化ホウ素フィラーの粒子サイズと充填量に注意するとともに、層の厚さと印刷速度という 2 つのパラメータの関係のバランスをとることも必要です。

表4 3Dプリント技術で作製された窒化ホウ素熱伝導性複合材料のさまざまなタイプ
1.5「窒化アルミニウム熱伝導性複合材料」
セラミックフィラーの中でも、窒化アルミニウム（AIN）は理論上の熱伝導率（319 W/(m•K)）が高く、電気絶縁性も良好で、熱膨張係数が低く、機械的強度も高いため、ポリマー複合材料に適したフィラーです。 Leeらは、図6に示すように、3Dプリント技術を使用してアクリル樹脂/AlN複合材料を調製しました。改質AlNを30%（質量分率）充填して作製した複合材料の熱伝導率は0.42 W/(m•K)であり、純粋なUV硬化アクリレート樹脂の熱伝導率[0.12 W/(m•K)]の3.5倍に向上しました。フィラーとマトリックスの適合性が向上したため、表面処理前後の引張強度も 13.9 MPa から 20.8 MPa に増加しました。この研究では、3D プリントは熱伝導性複合材料の製造に簡単に統合でき、フィラーの表面改質によって複合材料の熱強度と機械的特性を効果的に向上できることが示されました。 3D プリントの準備方法により、フィラーとマトリックス間の界面結合も改善されます。

図6 アクリル樹脂/AlN複合材料の製造プロセス表5は、3Dプリント法で製造されたさまざまな種類の窒化アルミニウム複合材料を示しています。表からわかるように、3D プリントの準備方法により、熱伝導性フィラーがより配向され、複合材料の熱伝導率が向上します。 Linらは、液体感光性樹脂を使用してh-BNとAlNフィラーをマトリックス内に分散させ、3Dプリントプロセス中に押し出しと層ごとの曲げによってh-BNを水平方向に配向させ、熱伝達経路を構築しました。 AlNの薄片構造を活用し、ネットワーク状のh-BNに埋め込むことで、両者の相乗効果により複合材料の熱伝導率を大幅に向上させることができます。

表5 3Dプリント技術で作製されたさまざまな種類の窒化アルミニウム熱伝導性複合材料
1.6 液体金属熱伝導性複合材料
ガリウムベースの液体金属 (LM) は、優れた熱伝導性と電気伝導性、非揮発性、レオロジー特性により、多機能材料の新興クラスとなっています。ソフトロボット、3D プリント、フレキシブル導体、ウェアラブルエネルギー技術などの新興アプリケーションで大きな可能性を示しています。最も有望な用途の 1 つは、熱管理材料です。 Sumin Moonらは、LMの体積分率を0.7%以上に増やし、LM液滴間に高k粒子を挿入しました。この方法で測定された最大熱伝導率は17.1 W/(m•K)と高く、全方向で等方性であり、従来のLM複合材料の熱伝導率より約70%高くなっています。この高い体積でも、LM 複合材は電気的に絶縁性があります。これは、電気絶縁性ポリマーマトリックスと Ga2O3 が LM 液滴を明確に分離し、LM 複合材内の電気経路を切断するためです。さらに、主に成形によって加工されていた従来の LM 複合材料とは異なり、調製された LM 複合材料は、高体積でのせん断減粘挙動と 3D プリントに適した降伏応力を示しました。

図7 光硬化性樹脂/液体金属複合材料の製造プロセス

結論
3Dプリントの3次元ネットワーク構造は、熱伝導性複合材料の熱伝導率を効果的に向上させ、さまざまな種類の熱伝導性複合材料に新しいアイデアを提供します。他の三次元成形方法と比較して、3D プリントには次のような利点があります。

（１）３Ｄプリント技術は、熱伝導性フィラーの位置と方向を制御し、少量の添加で熱伝導経路を形成できるため、高効率の熱伝導性と環境保護性を兼ね備えています。
（２）氷テンプレート法や自己組織化法は時間がかかり複雑であることが多いが、３Ｄプリント法は操作手順が比較的簡単で、大規模生産が可能であり、新たな用途に向けた多機能複合材料構造の可能性を切り開く。
3D プリント温度、材料の積み重ね方法、充填剤の体積含有量などのプロセスパラメータは、複合材料の成形に影響を与え、複合材料の熱管理性能にも一定の影響を与えます。今後の研究では、一方では熱伝導性フィラーの改良に焦点を当て、他方では複合材料の熱伝導性を相乗的に向上させるための最適な 3D 印刷パラメータを研究する必要があります。

論文引用情報: Xiang Lixue、Tang Bo、Zhou Gang、et al. 高熱伝導性複合材料への3Dプリント技術の応用[J]. China Plastics、2023、37(09): 125-132。

XIANG Lixue、TANG Bo、ZHOU Gang、et al.高熱伝導性エンジニアリングプラスチックにおける3Dプリント技術の応用研究のレビュー[J]。CHINA PLASTICS、2023、37(09):125-132。

論文番号: 10.19491/j.issn.1001-9278.2023.09.018

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